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新技術(shù)!有效實(shí)現(xiàn)PFAS的100%脫氟效果
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新技術(shù)!有效實(shí)現(xiàn)PFAS的100%脫氟效果

第一作者:Nanyang Yang & Shasha Yang

通訊作者:Yang Yang

通訊單位:克拉克森大學(xué)土木與環(huán)境工程系

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中文標(biāo)題:壓電球磨對 PFAS 化學(xué)品和沉積物中的 PFAS 進(jìn)行無溶劑非熱破壞。

英文標(biāo)題:Solvent-Free Nonthermal Destruction of PFAS Chemicals and PFAS in Sediment by Piezoelectric Ball Milling.


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對固體全氟和多氟烷基物質(zhì)(PFAS)化學(xué)品和含有PFAS的固體廢物的銷毀研究嚴(yán)重滯后于迫切的社會需求。急需開發(fā)能夠在環(huán)境溫度和壓力下破壞非水 PFAS 的新型處理工藝。在這項(xiàng)研究中,我們開發(fā)了一種壓電材料輔助球磨(PZM-BM)工藝,其原理是研磨過程中的球碰撞可以激活 PZM,在沒有溶劑的情況下產(chǎn)生 kV 級的 PFAS 破壞電位。以典型的 PZM 氮化硼 (BN) 為例,我們成功地證明了固體 PFOS 和全氟辛酸 (PFOA) 在處理 2 小時(shí)后完全被破壞并近乎定量 (~100%) 脫氟。該工藝還用于處理受 PFAS 污染的沉積物。處理 6 h后,21 種目標(biāo) PFAS 中約 80% 被破壞。反應(yīng)機(jī)理被確定為 PFAS 的壓電電化學(xué)氧化和 BN 的氟化的組合。PZMBM 工藝展示了許多潛在的優(yōu)勢,因?yàn)槎喾N PFAS 的降解與官能團(tuán)和鏈結(jié)構(gòu)無關(guān),并且不需要腐蝕性化學(xué)品、加熱或加壓。這項(xiàng)開創(chuàng)性的研究為優(yōu)化 PZM-BM 處理各種富含 PFAS 的固體廢物奠定了基礎(chǔ)。


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處理固態(tài) PFAS 的非焚燒方法包括球磨 (BM)、水熱液化和堿輔助分解。在這些技術(shù)中,只有 BM 可以在常溫常壓下直接處理固體,無需溶劑。迄今為止,選定的純 PFAS 化合物(PFOS、PFOA、6:2FTS 等)已被證明可以使用不同的共研磨試劑(CaO、KOH、Al2O3、La2O3、高鐵酸鹽、過硫酸鹽和 SiO2)。KOH 是唯一實(shí)現(xiàn)氟轉(zhuǎn)化率約 90% 的共研磨試劑從 PFOS 到 F?。盡管這些開創(chuàng)性的工作奠定了技術(shù)基礎(chǔ),但仍必須解決剩余的挑戰(zhàn):(1) KOH 輔助球磨 (KOH?BM) 工藝需要過量的化學(xué)劑量,處理后的苛性固體需要修改排放/再利用前。(2) 環(huán)境濕度和濕氣導(dǎo)致 KOH 粉末結(jié)塊,從而延遲反應(yīng)。(3) 大多數(shù)研究僅限于處理純 PFAS 化學(xué)品,盡管最近已實(shí)施用于處理 PFAS 尖沙和污染土壤。迫切需要替代的共研磨試劑,其在 PFAS 破壞和脫氟方面與 KOH 一樣有效,同時(shí)消除所有相關(guān)的限制。在這項(xiàng)研究中,我們報(bào)告了一種突破性的壓電材料輔助 BM (PZM-BM) 工藝,該工藝展示了克級固體 PFOS 和 PFOA 的有效破壞和近乎 100% 的脫氟。更重要的是,新工藝在處理 PFAS 污染的沉積物方面取得了良好的效果。

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圖 1. (a) 壓電效應(yīng)原理。PZM 晶體含有陽離子和陰離子。單元電池的整體電荷是中性的。在機(jī)械應(yīng)變引起的變形時(shí),陽離子向下移動,而陰離子向上移動。正負(fù)電荷中心的錯位導(dǎo)致晶體晶胞的頂部和底部分別產(chǎn)生負(fù)凈電荷和正凈電荷。(b) BN 在法向力沖擊下的壓電響應(yīng)的 PFM 分析。


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圖 2. (a) PFOA 和 (c) PFOS 的破壞以及短鏈中間體的形成。球磨處理后 (b) PFOA 和 (d) PFOS 的近定量脫氟。


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圖 3. 使用 BN 作為共研磨試劑時(shí)沉積物中 (a) PFCA 和 (b) PFSA/FTS 的破壞曲線。


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需要強(qiáng)調(diào)的是,BN 與許多 PZM 一樣,是一種半導(dǎo)體。此前,據(jù)報(bào)道,BN 在水性光催化反應(yīng)中對 PFOA 降解具有反應(yīng)性。然而,沒有證據(jù)表明 BN 作為光催化劑可以破壞 PFSA(例如 PFOS)。我們在此成功證明了 BM 激活的 BN 可以破壞 PFSA。結(jié)果表明,機(jī)械化學(xué)活化可以賦予 BN 和可能的其他 PZM 比光催化途徑更強(qiáng)的氧化還原能力。這項(xiàng)開創(chuàng)性研究的更廣泛影響是驗(yàn)證壓電 BM 工藝在處理沉積物中的 PFAS 方面的優(yōu)越性能。該概念驗(yàn)證為后續(xù)對其他壓電材料的基礎(chǔ)研究和處理含 PFAS 的固體廢物(土壤、商業(yè)產(chǎn)品、吸附劑等)的新應(yīng)用開辟了各種新途徑。